Guillaume Bachelier est Maître de Conférences au Laboratoire de Spectrométrie Ionique et Moléculaire, Université Claude Bernard - Lyon 1.
Résumé :
Les propriétés optiques des nano-particules de métaux nobles occupent une place singulière dans les nano-sciences de par l’existence d’oscillations collectives des électrons : les plasmons. Le champ électromagnétique associé est en effet à la fois fortement localisé et exalté au voisinage des nano-particules. Cette exaltation a été très largement utilisée dans des processus linéaires ou non-linéaires afin d’atteindre notamment des sensibilités extrêmes, à l’échelle de la molécule ou de la particule unique. Dans ce cadre, la génération de second harmonique, processus dans lequel deux photons à la fréquence fondamentale sont convertis en un seul photon harmonique, a une position particulière et ambivalente : si elle bénéficie de ce phénomène d’exaltation par les résonances plasmons, elle est par ailleurs interdite dans l’approximation dipolaire pour des milieux centro-symétriques tels que les métaux nobles. Nous verrons ainsi quelles sont les sources possibles de cette génération et comment la comparaison entre expériences et simulations numériques nous a permis de quantifier, pour la première fois, leur contribution relative dans des nano-particules d’or. Ce travail se poursuit actuellement avec la mise en évidence tant théorique qu’expérimentale de profils Fano non-linéaires dans les particules d’argent, provenant de l’interférence entre les plasmons dipolaires et octupolaires excités à la fréquence harmonique. Je présenterai ensuite les derniers développements expérimentaux qui ont conduit, malgré la faiblesse des signaux mesurés (quelques dizaines de photons par seconde), à la première mesure de la génération de second harmonique à l’échelle d’une particule unique en matrice, permettant ainsi de s’affranchir des élargissements hétérogènes inhérents aux distributions de tailles et de formes présentes dans les mesures d’ensemble. Je détaillerai enfin les perspectives de recherche que je développe actuellement autour d’effets inattendus des hot-spots sur la génération de second harmonique, de l’utilisation d’antennes asymétriques pour exalter la réponse non-linéaire, ou encore de la possibilité de créer des nano-sources cohérentes non-linéaires en jouant sur la forme des particules.
Invitation : Sophie Brasselet (MOSAIC)
ResearchGate
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